Laboratoire d’étude des transferts de radioéléments (LETR)

Laboratoire d’Etude du Transfert des Radioéléments

Le Laboratoire d’Etude du Transfert des Radioéléments (LETR) étudie et modélise les phénomènes physico-chimiques qui gouvernent, en situation accidentelle, le comportement des radioéléments, depuis le combustible jusqu’à l’environnement au sein des installations nucléaires.  Les champs d’expertise du laboratoire couvrent ainsi les domaines de la chimie, de la physique du solide, de la thermodynamique et du génie logiciel.

Le laboratoire, situé sur le site de Cadarache (Bouches du Rhône), est composé d’une vingtaine de membres, chercheurs, ingénieurs, doctorants, post-doctorants et stagiaires. 
 

Contexte

L’évaluation de la sûreté des installations nucléaires nécessite d’investiguer en détail le risque de dispersion des contaminants radioactifs hors de l’installation avec une précision et une confiance suffisante en regard des conséquences associées pour l’environnement et les populations. 

Le laboratoire étudie et de modélise l’ensemble des phénomènes physico-chimiques qui gouvernent le comportement des radioéléments en conditions accidentelles. Ces études concernent l’ensemble des installations nucléaires : réacteurs électrogènes et de propulsion, installations du cycle du combustible, réacteurs expérimentaux et nouveaux réacteurs. 

Pour décrire les phénomènes d’intérêt, deux approches de modélisation sont généralement mises en œuvre : 

  • une approche phénoménologique permettant de décrire les phénomènes observés lors d’expérimentations,

  • une approche mécaniste reposant sur une description plus fine des processus physico-chimiques à l’œuvre dans les observations expérimentales. 

Cette seconde approche s'appuie sur des techniques de modélisation théorique à l’échelle atomique pouvant être associées à des expérimentations analytiques. Dans ce cadre, le laboratoire travaille étroitement avec le laboratoire d’expérimentation environnement et chimie (L2EC) de l’ASNR ainsi qu’avec le milieu académique. 

 

Axes de recherche

Les activités de recherche du Laboratoire sont rattachées à deux Groupes Thématiques de Recherche (GTR) de l’ASNR : 

  • GTR Dispersion des matières radioactives et polluants

  • GTR Combustible en situations accidentelles.

 

Comprendre le devenir des radioéléments en situation accidentelle

Rattachement : GTR Dispersion des matières radioactives et polluants

Le laboratoire conduit des recherches sur le comportement des radioéléments depuis leur émission du combustible jusqu'à leur éventuel transfert dans l'environnement. Ces travaux visent à identifier leur forme chimique et à quantifier leur rejet. Ils contribuent ainsi à l'amélioration des modèles des codes utilisés pour les études de sûreté nucléaire.

Le laboratoire mène des recherches théoriques sur la réactivité chimique de ces espèces et leur transport. Ainsi les propriétés thermodynamiques - de molécules gazeuses ou solvatées et de phases sorbées ou condensées - sont évaluées à l’aide d’approches de chimie quantique. Ces approches sont également mises en œuvre pour étudier la cinétique chimique. 

Ces données essentielles alimentent les modèles du logiciel ASTEC qui simule le transport des radioéléments depuis le combustible jusqu’à l’environnement, avec la prise en compte de la nature de l’installation, et des conditions de l’accident. 

Le Laboratoire dispose également d’une expertise dans le développement d’outils d’intelligence artificielle pour la propagation d’incertitude et la mise au point d’outils de diagnostic.

L’ensemble de ces travaux ont ainsi permis par exemple de mettre au point un modèle phénoménologue régissant la chimie de l’iode dans l’enceinte d’un réacteur nucléaire, d’établir un premier modèle mécaniste dédié au comportement du ruthénium dans les gaines de ventilation des installations du cycle du combustible ou encore d’établir un schéma universel de cinétique chimique en phase gazeuse pour traiter la réactivité des radioéléments dans le circuit primaire d’un réacteur. Dans le cadre de potentiels rejets liquides en cas de situation accidentelle et suite à l’accident de Fukuhsima-Daiichi, les activités de recherche actuelles portent principalement sur la chimie du ruthénium, du césium et du strontium en solution aqueuse.     

Comprendre le comportement des radioéléments dans le combustible

Rattachement : GTR Combustible en situations accidentelles

Le laboratoire conduit des recherches sur le comportement des radioéléments au sein du combustible nucléaire en situation accidentelle. Ces travaux visent à améliorer les connaissances sur leur spéciation chimique, leurs mécanismes de diffusion et leur relâchement, ainsi que sur l'influence des évolutions de la microstructure du combustible sous irradiation ou à haute température. Les acquis scientifiques contribuent au développement et à l'amélioration des outils de simulation utilisés dans les analyses de sûreté.

NUCLEA, une base de données thermodynamiques non-idéale pour la chimie du combustible

Cette base contient 24 atomes, 847 phases et 1585 espèces permettant de décrire le comportement thermodynamique des matériaux susceptibles d’interagir en cas d’accident majeur (du combustible au béton). Son contenu est en constante évolution depuis plusieurs décennies ; elle est ainsi alimentée continuellement avec des données issues de nos activités de recherche. 

Les propriétés thermodynamiques fondamentales (enthalpie de formation, chaleur spécifique, entropie) ainsi que les données de diagramme de phase sont soit obtenues en interne à l’aide de calculs ab-initio, soit par le biais d’expérimentations en collaboration avec le milieu académique. 

Cette base de données permet d’appréhender la chimie du combustible mais également et plus généralement les interactions entre matériaux susceptibles de se produire lors d’un accident grave dans un réacteur nucléaire. 

Comportement des produits de fission dans le combustible en lien avec la microstructure.

Il s’agit ici d’étudier les défauts (lacune, dislocation, etc), et leurs propriétés, se formant sous irradiation et à haute température dans la matrice combustible ainsi que les phénomènes physico-chimiques pilotant le comportement des radioéléments tels que la diffusion, la précipitation, la formation de bulles de gaz et enfin leur volatilisation hors du combustible.

Cette recherche conduite au laboratoire, en collaboration avec des partenaires académiques et industriels, s’appuie sur un triptyque d’approches : des essais semi-intégraux de recuit à haute température mettant en œuvre du combustible préalablement irradié en réacteur ; des essais analytiques d’implantation de radioéléments (typiquement le césium et le molybdène) dans un échantillon vierge de combustible appauvri ; des simulations avancées à l’échelle atomique du type ab-initio et dynamique moléculaire. A cet effet, le laboratoire est moteur dans la mise au point de potentiels interatomiques innovants nécessaires pour décrire la diffusion des radioéléments dans une matrice oxyde. Les acquis scientifiques sont, in fine, capitalisés au sein de nos logiciels dédiés (MFPR-F et ELSA). Outre le combustible historique (UO2), le laboratoire tend à appliquer ses approches aux combustibles du futur. 

Équipements et logiciels

Logiciels internes 

La plateforme Logiciel MASTERS regroupe des logiciels dédiés à la simulation des accidents majeurs dans les installations nucléaires. Ses objectifs sont de simuler la progression de l’accident depuis l’évènement initiateur jusqu’au rejets radioactifs dans l’environnement (ASTEC) ; de déterminer les propriétés thermophysiques de mélanges complexes (corium) (NucleaToolbox) ; d’évaluer le relâchement des produits de fission depuis le combustible (MFPR-F et ELSA) ; de quantifier les rejets. Au sein de cette plateforme le laboratoire a la charge des développements des logiciels suivants : 

MFPR-F 

Outil de recherche générique qui permet de capitaliser les résultats de la recherche visant à décrire les mécanismes à l’échelle mésoscopique régissant l’évolution de la microstructure, le comportement des produits de fission à l’intérieur d’une céramique irradiée (céramiques oxydes, carbures et nitrures d’uranium, etc...) et leur relâchement. 

 

 

ELSA 

Module du code système ASTEC visant à simuler le relâchement des produits de fission depuis le combustible intact et dégradé. La modélisation, de nature phénoménologique, intègre uniquement les phénomènes les plus importants conduisant au relâchement.

SOPHAEROS 

Module du code système ASTEC visant à simuler le transport, la physique des aérosols, la chimie en phase gazeuse et la chimie hétérogène gaz/surface. Historiquement développé pour le circuit primaire et l’enceinte de confinement d’un réacteur nucléaire à eau sous pression ; le module est aujourd’hui étendu aux installations de l’aval du cycle et aux réacteurs expérimentaux tels que l’installation ITER. Ce module capitalise une grande partie des travaux de recherche menés au laboratoire. 

GASPOOL

Module du code système ASTEC dédié à l’évaluation du piégeage d’espèces radiotoxiques par bullage d’un flux gazeux contaminé dans un bain liquide. Ce mécanisme de décontamination est un moyen de mitigation présent dans plusieurs types d’installation nucléaire. Ce module intègre un ensemble de modèles décrivant l’hydrodynamique et la chimie de l’iode depuis la zone d’injection jusqu’au panache. 

NucleaToolbox

Logiciel destiné à la gestion, l’analyse et l’exploitation des bases de données thermodynamiques telle que la base NUCLEA. Il permet de calculer, à l’équilibre thermodynamique, la composition d’un système chimique pouvant être complexe en minimisant l'énergie de Gibbs (Helmholtz) du système dans des conditions de pression (de volume) constante.

 

Logiciels externes

Le laboratoire dispose d’une expertise avancée dans la mise en œuvre de méthodes théoriques en physico-chimie de la matière telles que les approches dîtes ab initio (VASP, Quantum Espresso, Gaussian, OpenMolcas) ou encore les approches de dynamique moléculaire ab-initio ou classique (LAMMPS).  

Partenariats et réseaux de recherche

Laboratoires ASNR

Principaux partenaires académiques

  • IM2NP (Marseille)
  • IUSTI (Marseille)
  • SIMAP (Grenoble)
  • CIRIMAT (Toulouse)
  • IP2I (Lyon)
  • PhLAM (Lille)
  • LSPM (Paris)
  • UMET (Lille)

Partenaires industriels

  • CEA
  • EDF
  • Framatome

Principaux partenaires internationaux 

  • JRC Karlsruhe (Europe)
  • KINS (Corée du sud)
  • VTT (Finlande) 
  • JAEA (Japon) 

Réseaux

  • Membre scientifique du SGTE – Scientific Group Thermodata Europe
  • Association AFTherMat – Association Française de Thermodynamique des Matériaux
  • GDR SCINEE – SCIences Nucléaires pour l’Energie et l’Environnement
  • GDR SOLVATE – solvatation : avancées théoriques et expérimentales 
  • NEA – Expert Group on Fuel Materials (EGFM)

Projets 

Equipe

Les activités du LETR s'appuient sur une équipe pluridisciplinaire réunissant chimistes, physiciens, thermodynamiciens et spécialistes de la modélisation numérique et génie logiciel.

    • Issa Sy, « exploration par dynamique d’amas du comportement du Cs et Mo dans UO2 », 2025-2028
    • Polycarpes Tchagwag Fogang, « calcul des données thermocinétiques en phase aqueuse des composés Cs et Sr », 2025-2028
    • Loris Gelin, « exploration ab-initio des propriétés thermodynamiques du système chimique ruthénium-nitrosyle », 2025-2026
    • Raphaël Mouron, « caractérisation de la couche d’interaction entre un combustible dopé chrome et un gainage Zr dopé Nb », 2025-2026

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