Chimie du Chrome dans le circuit primaire en situation d’accident grave d’un cœur ATF – interaction avec le césium

L’analyse de l’accident de Fukushima Daiichi survenu en 2011 a pointé la nécessité d’élargir les marges de sûreté actuelles, notamment sur la tenue des éléments combustibles en conditions d’Accident par Perte de Réfrigérant Primaire (APRP). 

Une des options étudiées par la communauté internationale du nucléaire porte sur la mise en œuvre de combustibles ATF (Accident Tolerant Fuels). Plusieurs études ont en effet montré la plus-value de l’ajout de chrome sur la réduction de l’oxydation du gainage en alliage de zirconium. En outre, l’UO2 dopé chrome présente une microstructure permettant de confiner les Produits de Fission (PF) plus efficacement en cas d’APRP. Néanmoins, peu de données sont actuellement disponibles sur le comportement de ces combustibles et notamment du chrome en cas d’Accident Grave (AG).

Les conséquences d’un relâchement significatif de chrome depuis du combustible dégradé, puis transporté via le circuit primaire jusque dans l’enceinte sont multiples. Outre le fait que le chrome est un élément dont la toxicité chimique est importante, il peut aussi contribuer au terme source radiologique, par son produit d’activation principal (⁵¹Cr de t_1/2 = 27 jours) en cas de rejet l’environnement. En outre, sa forte réactivité peut interférer avec le comportement physico chimique des autres éléments relâchés et transportés/déposés dans CP et donc contribuer à modifier aussi la nature du terme source de ces derniers. Ainsi, il a été observé que le chrome est susceptible d’interagir avec le Cs à partir de 750°C et sous air/vapeur d’eau pour former des chromates (CsxCryOz), dont le plus courant est Cs2CrO4 [15-17] ce qui peut impacter les rejets des autres PFs (dont le césium et l’iode notamment).

Or les données sur le comportement du Cr sont encore trop lacunaires pour permettre une prédiction fiable du terme source d’un AG de ce concept de coeur par les codes de calcul (nature et quantité de matières radioactives relâchées dans l’environnement).

Les travaux de thèse consistent en une étude expérimentale à échelle analytique afin d’explorer le comportement du chrome en termes de chimie transport dans le circuit primaire et notamment son impact sur le transport des autres produits de fission en situation d’AG. 

Ces travaux se focalisent sur le comportement des espèces chromées (oxyde, hydroxyde ou oxohydroxyde) dans des conditions d’un circuit primaire d’un REP en situation d’un AG et leur influence sur le transport et le dépôt du césium. Les travaux expérimentaux à l’échelle analytique sont complétés par une première interprétation basée sur une approche de simulation à l’équilibre thermodynamique.