Fabrication et caractérisation de matrices céramiques modèles pour développer un modèle paramétrique de lixiviation du corium

Pour être en mesure de gérer la situation de crise causée par un accident nucléaire grave, il est nécessaire d’être capable d’estimer précisément la nature et la quantité des éléments radioactifs relâchés dans l’environnement, dénommées terme-source, dans un large panel de scénarii différents. 

Lors de l’accident de Fukushima Daiichi, des phénomènes non anticipés et non étudiés de manière détaillée se sont produits, menant à une sous-estimation du terme source. Parmi ces phénomènes, la lixiviation à haute température du combustible dégradé, ou corium, par de l’eau est particulièrement problématique pour la gestion long terme et la planification des phases de démantèlement. Les quantités importantes d’eau contaminée relarguées sont en effet des déchets radioactifs difficiles à traiter.

L’objectif des études de lixiviation des matériaux nucléaires est d’établir les termes sources en radionucléides en présence d’eau liquide, c’est-à-dire l’inventaire en radionucléides susceptibles d’être relâchés à l’extérieur des matériaux nucléaires au cours d’une interaction avec de l’eau. Le REX de Fukushima a mis en évidence des taux de relâchement du césium et du strontium qui sont supérieurs, de plusieurs ordres de grandeurs, à ceux de l’uranium et du plutonium, voire à ceux des actinides.

Dans le cas des débris de combustibles usés et du corium, l’interaction avec l’eau survient au cours de la gestion de l’accident et à plus long terme, lors du maintien d’un refroidissement de plusieurs mois à plusieurs années après l’accident et au cours de la gestion ultérieure du corium qu’il s’agisse d’un entreposage sous eau ou d’un stockage en situation géologique profonde.

Les modèles doivent considérer les cinétiques de dissolution aux interfaces réactionnelles des différentes phases en présence, les effets de l’irradiation sur la chimie de l’eau, le transport des espèces en solution en lien avec leur spéciation et enfin les interactions (sorption, diffusion…) avec les différents matériaux en présence. La mise en place de cette modélisation nécessite de disposer de lois cinétiques de dissolution obtenues à partir d’études paramétriques reliant la mise en solution à la structure physique du solide (porosité, distribution…) et ces caractéristiques thermodynamiques en termes de phases présentes. 

Compte tenu du coût, la réalisation d'essais à partir de matériaux de type débris de combustible et corium représentatifs des matériaux réels formés lors des scénarios d'accidents graves n'est pas envisageable pour la constitution d'une base de données nécessaires à la production de modèles prédictifs. En revanche les quelques données disponibles (le projet OCDE LESSAC vise à réaliser quelques essais) pourront servir à qualifier/valider ces modèles. 

Une approche complémentaire et amont pour développer de tels modèles repose donc sur l’utilisation de matériaux modèles (pas trop éloignés de structures d’intérêt) incluant certains produits de fission tel que le strontium, produit ayant un impact radiologique fort en cas de contamination d’une phase liquide.

Ces travaux de thèse viendront donc directement alimentés le développement d’un modèle prédictif, ayant vocation à être intégré dans l’outil de simulation des accidents grave ASTEC pour être en capacité de prédire le taux de contamination résultant de la mise en contact du corium avec une phase aqueuse.