Etude expérimentale de l’interaction entre l’iode gazeux et les gouttelettes : réactivité hétérogène et rôle de l’interface

En cas d'accident dans une installation nucléaire, de l'iode radioactif sous forme gazeuse peut être rejeté dans l'atmosphère. Il est essentiel de comprendre son devenir dans l'environnement et sa réactivité pour prévoir sa dispersion et mettre en œuvre les actions appropriées de protection des populations. 

Dans le cadre du programme SPECIOSA, ce doctorat porte sur l’étude expérimentale de l’interaction de l’iode gazeux inorganique (I₂ principalement) avec des particules représentatives de gouttelettes atmosphériques. L’objectif est de produire des données fondamentales sur cette réactivité afin de combler les lacunes sur la connaissance du cycle atmosphérique de l’iode.

La chimie de l’iode dans l’atmosphère a suscité un intérêt croissant depuis la fin des années 1990 – notamment pour son rôle sur le cycle de l’ozone, et d’importants progrès ont été réalisés en ce qui concerne la (photo)réactivité en phase gazeuse conduisant ou non à la formation d’aérosols. Toutefois, la réactivité hétérogène des espèces iodées gazeuses demeure encore mal documentée. 

Ce manque notable de connaissances empêche la construction d’un modèle complet du cycle de l’iode atmosphérique. Par exemple, des mesures récentes effectuées lors de campagnes de terrain ont révélé une réactivité hétérogène inattendue de l’iode inorganique avec les aérosols atmosphériques, conduisant à un recyclage rapide de l’iode par des processus chimiques ou photochimiques. Cette réactivité n’a pu être reproduite par les modèles atmosphériques de l’iode existants en raison d’une forte incertitude quant à l’adsorption ou capture réactive de l’iode sur les aérosols et les gouttelettes et d’un manque de connaissance de son cycle de vie dans la phase particulaire. 

De même, à notre connaissance, la formation d’espèces iodées secondaires en tant que produits de réactivité hétérogène n’est considérée dans aucun modèle global. Il s’agit de données cruciales pour quantifier correctement les espèces iodées dans l’atmosphère et évaluer la dispersion de l’iode, en cas de rejets accidentels d’iode radioactif.

Pour relever ce défi, le travail de thèse est axé sur la détermination expérimentale de l’adsorption d’iode gazeux (I2 représentatif des conditions nocturnes, dans un premier temps) par les aérosols aqueux modèles représentatifs d’aérosols atmosphériques et de sa réactivité dans les gouttelettes. Les principaux paramètres sont la composition chimique ainsi que la taille des gouttelettes. La réactivité photochimique pourra également être prise en compte afin d’être représentatif de conditions diurnes. 

A cette fin, deux types de dispositifs expérimentaux seront développés : le réacteur à trains de gouttelettes et la cellule de lévitation acoustique couplée à de la spectrométrie infra rouge ou visible.